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Designing and training neural network potentials for molecular dynamics simulations

Singraber, Andreas (2018) Designing and training neural network potentials for molecular dynamics simulations.
Dissertation, University of Vienna. Fakultät für Physik
BetreuerIn: Dellago, Christoph
Gesperrt bis: 30 November 2019
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URN: urn:nbn:at:at-ubw:1-23725.05417.661854-6

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Abstract in English

This thesis is concerned with the design, training and application of neural network potentials (NNPs) used in molecular dynamics simulations. In contrast to widely-used empirical potentials, NNPs are not restricted by a fixed functional form, but instead rely on the capability of artificial neural networks to accurately reproduce the potential energy surfaces of ab initio methods. Upon proper training, NNPs provide access to potential energies and analytically derived forces with small deviations from the ab initio reference, but at a fraction of the computational cost. Hence, accessible simulation times and system sizes are significantly enhanced, which allows to investigate in detail the properties of the underlying reference method. With the help of NNPs for established ab initio models the present work elucidates the effects of van der Waals interactions on water properties. In addition, an investigation of water at negative pressures contributes to an ongoing debate about the origins of anomalous properties. The thesis also reports on the first generation of an NNP for copper sulfide, a compound which exhibits a complex low-temperature crystal structure and superionic behavior at higher temperatures. In order to carry out the required computer simulations of both systems, a software package was developed as part of the doctorate, which facilitates the creation and application of NNPs. The software features a library-based implementation of NNPs in a popular molecular dynamics package and a parallelized training algorithm based on the multi-stream Kalman filter method. On the basis of the presented results, it can be concluded that NNPs provide valuable insight into properties of ab initio methods and will play an important role in finding realistic atomistic models in materials science, condensed matter physics and chemistry.

Schlagwörter in Englisch

neural network potentials / ab initio / molecular dynamics / water / copper sulfide / Kalman filter / van der Waals interactions / negative pressures

Abstract in German

Die vorliegende Doktorarbeit befasst sich mit der Entwicklung, dem Training und der Anwendung von Neuronalen-Netzwerk-Potentialen (NNPs), welche in Molekulardynamiksimulationen zum Einsatz kommen. Im Gegensatz zu weitverbreiteten empirischen Potentialen sind NNPs nicht durch eine fixe funktionale Form eingeschränkt, sondern nutzen die Fähigkeit künstlicher neuronaler Netzwerke, Ab-Initio-Potentialhyperflächen genau zu reproduzieren. Korrekt trainierte NNPs ermöglichen die Berechnung potentieller Energien und daraus analytisch abgeleiteter Kräfte mit geringen Abweichungen zur Ab-Initio-Referenzmethode, jedoch für einen Bruchteil des Rechenaufwandes. Somit können wesentlich längere Simulationen und größere Systeme behandelt werden, was detaillierte Untersuchungen der Eigenschaften der zugrundeliegenden Referenzmethode erlaubt. Mit Hilfe von NNPs für gängige Ab-Initio-Modelle beleuchtet die vorliegende Arbeit den Einfluss von van-der-Waals-Wechselwirkungen auf die Eigenschaften von Wasser. Des Weiteren trägt eine Untersuchung von Wasser bei negativen Drücken zur aktuellen Debatte über den Ursprung der anomalen Eigenschaften bei. Die Dissertation berichtet außerdem von der erstmaligen Entwicklung eines NNPs für Kupfersulfid, eine Verbindung, die eine komplexe Niedertemperatur-Kristallstruktur und superionisches Verhalten bei höheren Temperaturen aufweist. Um die benötigten Computersimulationen für beide System durchführen zu können, wurde im Zuge des Doktorats ein Programmpaket entwickelt, welches die Erzeugung und Verwendung von NNPs erleichtert. Fußend auf einer Programmbibliothek bietet die Software eine Implementierung der NNP-Methode in einem weitverbreiteten Molekulardynamik-Paket, sowie einen parallelisierten Trainingsalgorithmus basierend auf der Multi-Stream-Variante des Kalman-Filters. Die erzielten Ergebnisse demonstrieren, dass NNPs wertvolle Erkenntnisse über die Eigenschaften von Ab-Initio-Methoden ermöglichen und sie auch in Zukunft eine wichtige Rolle bei der Suche nach realistischen Modellen auf atomarer Ebene in den Materialwissenschaften, der Physik der kondensierten Materie und der Chemie spielen werden.

Schlagwörter in Deutsch

Neuronale-Netzwerk-Potentiale / Ab-Initio / Molekulardynamik / Wasser / Kupfersulfid / Kalman-Filter / van-der-Waals-Wechselwirkungen / negative Drücke

Item Type: Hochschulschrift (Dissertation)
Author: Singraber, Andreas
Title: Designing and training neural network potentials for molecular dynamics simulations
Subtitle: application to water and copper sulfide
Umfangsangabe: xiv, 221 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Institution: University of Vienna
Faculty: Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw.
Universitätslehrgang (ULG):
Dr.-Studium der Naturwissenschaften (Dissertationsgebiet: Physik)
Publication year: 2018
Language: eng ... Englisch
Supervisor: Dellago, Christoph
Assessor: Ceriotti, Michele
2. Assessor: Kresse, Georg
Classification: 33 Physik > 33.60 Kondensierte Materie: Allgemeines
33 Physik > 33.25 Thermodynamik, statistische Physik
33 Physik > 33.69 Flüssigkeiten
33 Physik > 33.64 Zustandsgleichungen, Phasenübergänge
AC Number: AC15244175
Item ID: 55534
(Das PDF-Layout ist ident mit der Druckausgabe der Hochschulschrift.)

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