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Untersuchungen von verschiedenen Kohlenstoff-hältigen Aerosolen und ihrer Temperaturstabilität = Investigation of various carbonaceous aerosols and their temperature stability

Rosati, Bernadette (2010) Untersuchungen von verschiedenen Kohlenstoff-hältigen Aerosolen und ihrer Temperaturstabilität = Investigation of various carbonaceous aerosols and their temperature stability.
Diplomarbeit, University of Vienna. Fakultät für Physik
BetreuerIn: Hitzenberger, Regina

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DOI: 10.25365/thesis.11709
URN: urn:nbn:at:at-ubw:1-29696.47387.478264-8

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Abstract in English

Aerosol black carbon (BC, measured by optical techniques) or elemental carbon (EC, measured by thermal or thermal optical techniques), is produced by incomplete combustion of carbonaceous fuels. Brown carbon (BrC), which is part of the organic carbon (OC), is mainly produced by biomass combustion. The importance of BC, EC and BrC is based on their light absorbing characteristics (Bond and Bergstrom 2006) and possible health effects (Kim et al. 2003; Giechaskiel et al. 2009). Despite various method intercomparisons were performed over the last three decades (Watson et al. 2005) no generally accepted standard method exists. In this study the results of a thermal optical method (Sunset Analyzer, Birch and Cary 1996) and optical method (Integrating Sphere, Hitzenberger et al. 1996, Wonaschütz et al. 2009) are compared. The first experiment consisted of a two months wintertime campaign in Vienna where space heating (also with biomass fuels) increases and therefore also the importance of BrC. The ratio of BC and EC was found to be rather constant except when the contribution of BrC (measured with the modified Integrating Sphere technique) was largest. Since EC was underestimated when BrC increased, it can be deduced that the quantification of EC by the Sunset Analyzer is influenced by the presence of BrC. These results coincide very well with the intercomparison performed by Reisinger et al (2008). In a second experiment, the effect of inorganic substances (NaCl, ammonium sulfate) and three different BrC proxies (humic acid sodium salt, Leonardite, Pahokee Peat) on the OC/EC split in the Sunset Analyzer were analyzed on laboratory generated samples. Industrial carbon black (Elftex 125, Cabot Corp.) was used as proxy for EC and BC. With regard to the only Elftex analysis, using the automatic setting of the split point is inadvisable. The reason is that the laser signal remains constant till EC combusts and therefore the setting of the split point is performed randomly by the instrument. Measurements of Elftex and NaCl mixtures revealed that Na lowers the combustion temperature of EC from 870 °C to approximately 800 °C. The presence of oxygen in ammonium sulfate falsifies the OC and EC concentrations by releasing O in the pure He cycle and therefore allowing some of the EC to evolve in this first cycle. All three BrC proxies presented massive charring which can increase the pyrolytically generated EC (PEC). This can further falsely be classified as EC and therefore lead to an overestimation of EC and underestimation of OC. Comparisons between “EC Trans” (corrected by the laser transmittance signal), “EC Refl” (corrected by the laser reflectance signal) and BC yielded lower BC masses at all times. Moreover the comparison of “EC Trans” and “EC Refl” illustrated a linear regression (R square=0.92) with always higher “EC Refl” concentrations.

Schlagwörter in Englisch

black carbon / elemental carbon / brown carbon / organic carbon / Sunset Analyzer / Integrating Sphere / split point

Abstract in German

Schwarzer Kohlenstoff (BC, mittels optischen Methoden gemessen) beziehungsweise elementarer Kohlenstoff (EC, mittels thermischen oder thermo-optischen Methoden gemessen), entsteht bei der unvollständigen Verbrennung kohlenstoffhaltiger Brennstoffe. Brauner Kohlenstoff (BrC), der ein Teil des organischen Kohlenstoffs (OC) ist, entsteht vor allem bei der Biomasseverbrennung. Auf Grund ihrer Licht absorbierenden Eigenschaften (Bond and Bergstrom 2006) und möglichen Gesundheitsauswirkungen sind BC, EC und BrC von großer Bedeutung (Kim et al. 2003; Giechaskiel et al. 2009). Trotz vieler Vergleichstudien (Watson et al. 2005) konnte bis jetzt noch keine Standardmessmethode gefunden werden. In der vorliegenden Diplomarbeit werden die Ergebnisse einer thermo-optischen (Sunset Analyzer, Birch and Cary 1996) und optischen Methode (Integrierende Kugel, Hitzenberger et al. 1996, Wonaschütz et al. 2009) verglichen. Im ersten Experiment wurde eine zweimonatige Winter – Messkampagne in Wien durchgeführt. Die Messdaten ergaben konstante BC/EC Verhältnisse an Tagen mit geringer BrC Konzentration, stieg diese aber an, so wurde der EC unterschätzt. Damit kann man davon ausgehen, dass die Anwesenheit von BrC die Quantifizierung von EC beeinflusst. Diese Ergebnisse stimmen mit den Resultaten von Reisinger et al (2008) überein. Um den Einfluss anorganischer Substanzen (NaCl, Ammonsulfat) und dreier BrC Standards (Huminsäure Natriumsalz, Leonardit, Pahokee Peat) auf den OC/EC „split“ im Sunset Analyzer zu prüfen, wurden Laboraerosole generiert. Industrieruß (Elftex 125, Cabot Corp.) wurde als BC beziehungsweise EC Standard verwendet. Bei der Analyse dieser Substanz ist es nicht empfehlenswert den automatisch gesetzten „split point“ zu verwenden. Messungen mit Elftex – NaCl Mischungen ergaben eine niedrigere Verbrennungstemperatur von EC (circa 800°C statt 870°C) auf Grund des Na Einflusses. Die Anwesenheit von zusätzlichem Sauerstoff im Ammonsulfat falsifiziert die OC und EC Konzentration. Alle drei BrC Standards führten zu starker Verkohlung und damit einen höheren PEC (pyrolytisch generierten elementaren Kohlenstoff) - Gehalt. Dies kann wiederum zu einer Überschatzung der EC Konzentration beziehungsweise Unterschätzung des OC führen. Weiters wurden zwei Wege, die Verkohlung zu korrigieren, verglichen. Wird die Korrektur mit einem transmittierten Laserstrahl („trans“) durchgeführt, erhält man in allen Fällen niedrigere EC Massen als bei einer Korrektur mit einem reflektierten Laserstrahl („refl“). Die lineare Regression ergab einen Korrelationskoeffizienten von R quadrat=0.92, wobei die “EC Refl” Werte immer über den “EC Trans” Werten lagen.

Schlagwörter in Deutsch

schwarzer Kohlenstoff / elementarer Kohlenstoff / brauner Kohlenstoff / organischer Kohlenstoff / Sunset Analyzer / Integrierende Kugel / Split Point

Item Type: Hochschulschrift (Diplomarbeit)
Author: Rosati, Bernadette
Title: Untersuchungen von verschiedenen Kohlenstoff-hältigen Aerosolen und ihrer Temperaturstabilität = Investigation of various carbonaceous aerosols and their temperature stability
Umfangsangabe: 90 S. : Ill., graph. Darst.
Institution: University of Vienna
Faculty: Fakultät für Physik
Publication year: 2010
Language: eng ... Englisch
Supervisor: Hitzenberger, Regina
Assessor: Hitzenberger, Regina
Classification: 33 Physik > 33.05 Experimentalphysik
AC Number: AC08398945
Item ID: 11709
(Das PDF-Layout ist ident mit der Druckausgabe der Hochschulschrift.)

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