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Improvement of lithium ionic conduction properties in solid state garnet ceramic electrolytes

Stiaszny, Barbara (2010) Improvement of lithium ionic conduction properties in solid state garnet ceramic electrolytes.
Diplomarbeit, Universität Wien. Fakultät für Chemie
BetreuerIn: Ipser, Herbert
Gesperrt bis: 19 September 2015

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URN: urn:nbn:at:at-ubw:1-29137.31475.314270-3
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Abstract in Englisch

Garnet-like materials are promising candidates as fast lithium ion conducting solid electrolyte. The field of tantalum and earth alkali substituted Li7La3Zr2O12 garnet-like material was investigated extensively in this work. Twentytwo compositions have been prepared by all-solid-state reaction. All tantalum, calcium and strontium substituted garnet compounds show high phase purity before and after sintering. It could be observed that the microstructure is strongly dependent on the composition. Microstructural investigations proved that most of the samples, independent of the composition, have huge pores and inhomogeneities over their entire thickness. Nearly all samples exhibit strong fluctuations in ionic conductivity before and after the measurement of electrochemical properties, which is probably caused by the application of an electrical field and heat at the same time. This effect is ascribed to the formation of blocking grain boundaries with very low ionic conductivity. Beside Li6.75Sr0.25La2.75Ta0.5Zr1.5O12, all samples show a conductivity between 10-5 and 10-7 S•cm-1, which is far to low too be employed as solid state electrolyte in electrical devices. The validity of all reported literature data, where Al2O3 crucibles were used for sample preparation is questionable, as unintended substitution by aluminium might influence the data. All compounds in the present study were prepared without utilization of Al2O3. It was possible to increase the conductivity to 3.2•10-4 S•cm-1, which is higher than all reported conductivities of garnet-like materials before. It is necessary to further investigate Li6.75Sr0.25La2.75Ta0.5Zr1.5O12, to understand the mechanism of ionic conduction in this material and to prove its applicability as solid state ceramic electrolyte.

Schlagwörter in Englisch

Lithium-ion battery / fast lithium-ion conductivity / garnet / Li7La3Zr2O12 / earth-alkali substituted Li7La3Zr2O12

Abstract in Deutsch

Granatähnliche Materialien sind eine entwicklungsfähige Substanzklasse für zukünftige Festkörperelektrolyte mit schneller Lithiumionenleitung. Da es nur wenig Literatur auf dem Gebiet der tantal- und erdalkalisubstituierten Li7La3Zr2O12-Materialien gibt, wurde gerade dieses Feld intensiv untersucht. Insgesamt wurden zweiundzwanzig Zusammensetzungen durch eine reine Festkörper-Reaktion hergestellt. Alle tantal-, calcium- und strontiumsubstituierten Granatverbindungen weisen eine sehr hohe Phasenreinheit vor und nach dem Sinterprozess auf. Es zeigte sich deutlich, dass das Gefüge stark von der Zusammensetzung abhängig ist. Gefügeuntersuchungen belegten, dass ein Großteil der Proben, unabhängig von der Zusammensetzung, riesige Poren und Inhomogenitäten über ihren gesamten Dickenbereich aufweisen. Nahezu alle Proben unterliegen einer starken Schwankung in der ionischen Leitfähigkeit, verglichen vor und nach der Messung der elektrischen Eigenschaften, die eine Applikation eines elektrischen Feldes und Hitze impliziert. Der auftretende Effekt der Änderung der Leitfähigkeit kann auf die Ausbildung von blockierenden Korngrenzen mit niedriger Lithiumionenleitfähigkeit zurückgeführt werden. Alle hergestellten Proben, mit Ausnahme von Li6,75Sr0,25La2,75Ta0,5Zr1,5O12, zeigen eine Leitfähigkeit zwischen 10-5 und 10-7 S•cm-1, was zu niedrig ist um sie als Festkörperelektrolyte in Elektrogeräten zu verwenden. Die Aussagekraft von publizierten Daten, die bei der Herstellung Al2O3–Tiegel verwenden, ist stark gemindert, da durch eine unbewusste Substitution eine Verfälschung der Daten auftreten könnte. Alle Materialien in der vorliegenden Arbeit wurden ohne Verwendung von Al2O3 oder Al2O3-haltigen Tiegeln hergestellt. Es war möglich die Leitfähigkeit auf 3,2•10-4 S•cm-1 zu steigern, was höher als alle bisher publizierten Leitfähigkeiten granatähnlicher Materialien ist. Es ist unerlässlich Li6,75Sr0,25La2,75Ta0,5Zr1,5O12 weiteren Untersuchungen zu unterwerfen, um den Mechanismus der Lithiumionenleitung zu verstehen und die Einsetzbarkeit als Festkörperelektrolyten zu validieren.

Schlagwörter in Deutsch

Lithium-Ionen Batterie / schnelle Lithium-Ionen Leitfähigkeit / Granat / Li7La3Zr2O12 / erdalkali-substituierte Li7La3Zr2O12

Dokumentenart: Hochschulschrift (Diplomarbeit)
AutorIn: Stiaszny, Barbara
Titel: Improvement of lithium ionic conduction properties in solid state garnet ceramic electrolytes
Umfangsangabe: 137 S. : Ill., graph. Darst.
Institution: Universität Wien
Fakultät: Fakultät für Chemie
Publikationsjahr: 2010
Sprache: eng ... Englisch
BetreuerIn: Ipser, Herbert
BeurteilerIn: Ipser, Herbert
Klassifikation: 35 Chemie > 35.90 Festkörperchemie
AC-Nummer: AC08459936
Dokumenten-ID: 11579
(Das PDF-Layout ist ident mit der Druckausgabe der Hochschulschrift.)

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